Η Άλκη Ζέη ασχολήθηκε με το γράψιμο από πολύ νεαρή ηλικία. Στις πρώτες ακόμη τάξεις του Γυμνασίου άρχισε να γράφει κείμενα για το κουκλοθέατρο. Ένας από τους ήρωες που δημιούργησε, ο Κλούβιος, έγινε στη συνέχεια ο ήρωας του γνωστού κουκλοθέατρου «Μπαρμπα-Μυτούσης». Πρώτο της μυθιστόρημα είναι «Το Καπλάνι της Βιτρίνας» (1963), έργο σχεδόν αυτοβιογραφικό, εμπνευσμένο από τα παιδικά της χρόνια στη Σάμο. Ακολουθεί μια σειρά μυθιστορημάτων για παιδιά, και το 1987 κυκλοφορεί το πρώτο της βιβλίο για μεγάλους, «Η αρραβωνιαστικιά του Αχιλλέα». Το 2013 κυκλοφόρησε το αυτοβιογραφικό της έργο «Με Μολύβι Φάμπερ Νούμερο Δύο», και το 2017 το «Πόσο θα Ζήσεις ακόμα, Γιαγιά». Το τελευταίο της βιβλίο με τίτλο «Ένα Παιδί από το Πουθενά», κυκλοφόρησε λίγους μήνες πριν τον θάνατό της.
Το «Καπλάνι της Βιτρίνας», το πρώτο της μυθιστόρημα, υπήρξε έργο -σταθμός για την ελληνική παιδική λογοτεχνία και θεωρείται πλέον ένα κλασικό έργο της παγκόσμιας λογοτεχνίας για παιδιά, με συνεχείς επανεκδόσεις από το 1963 που πρωτοκυκλοφόρησε στην Ελλάδα και πολλές μεταφράσεις και διακρίσεις στο εξωτερικό. Η Άλκη Ζέη υπήρξε πρέσβειρα της σύγχρονης ελληνικής λογοτεχνίας στο εξωτερικό, καθώς το σύνολο του έργου της είναι μεταφρασμένο και κυκλοφορεί σε πολλές χώρες ανά τον κόσμο. Η ίδια έχει επίσης μεταφράσει από τα γαλλικά, τα ιταλικά και τα ρωσικά αρκετά βιβλία.
Τιμήθηκε με το βραβείο της Ακαδημίας Αθηνών για το σύνολο του έργου της κι αναγορεύτηκε επίτιμη διδάκτωρ σε Πανεπιστήμια Ελλάδας και Κύπρου. Έλαβε τον Χρυσό Σταυρό του Τάγματος της Τιμής, και τον τίτλο του Ταξιάρχη του Τάγματος των Τεχνών και των Γραμμάτων.
Αποσπάσματα των έργων της περιλαμβάνονται στα σχολική εγχειρίδια της γλώσσας του δημοτικού σχολείου. Η Άλκη Ζέη είχε επισκεφθεί το Σχολείο μας στα πλαίσια της φιλαναγνωσίας την 1η Νοεμβρίου 2011, μια συνάντηση που έχει μείνει ζωντανή στη μνήμη των συμμετεχόντων.
